Летом 1925 года Устрялов совершил поездку в советскую Москву и пришел к выводу, что за пересмотром экономических основ советского режима (нэп) последуют идеологические изменения, а советский патриотизм в скором времени сменится русским. Свои впечатления он изложил в сборнике «Россия (У окна вагона)» (Харбин, 1926).
Его тексты привлекли внимание советских вождей: И.В. Сталина, А.В. Луначарского, Г.Е. Зиновьева, Н.И. Бухарина, М.Н. Рютина и др. Его имя даже упоминалось в докладе Сталина на XIV съезде партии в декабре 1925 года.
После продажи КВЖД зависимому от Японии Манчжурскому государству Устрялов вместе с семьей в 1935 году вернулся в СССР. По возвращении работал в должности профессора и читал лекции по экономической географии в Московском институте инженеров транспорта (1935–1937). В 1936 году в 56-м томе Большой советской энциклопедии про Устрялова была помещена большая статья.
6 июня 1937 года Устрялов был арестован по обвинению в том, что «с 1928 года являлся агентом японской разведки» (роковым стал в ряду других его «преступлений» факт чтения лекции в Институте японо-русского общества в Харбине), а в «1935 году установил контрреволюционную связь с Тухачевским». Мыслитель понимал абсурдность выдвинутых обвинений в шпионаже и, отвечая на вопросы следователя, стремился через завесу лжи донести свою позицию.
14 сентября 1937 года Военной коллегией Верховного суда СССР по обвинению в «шпионаже, контрреволюционной деятельности и антисоветской агитации» Устрялов был приговорен к смертной казни и в тот же день расстрелян. Тело кремировали, а прах бросили в безымянную общую могилу на новом кладбище Донского монастыря.
Только 20 сентября 1989 года Николай Васильевич был реабилитирован Пленумом Верховного Суда СССР.
Александр Репников